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論文

Soil dust and bioaerosols as potential sources for resuspended $$^{137}$$Cs occurring near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

太田 雅和; 高原 省五; 吉村 和也; 長久保 梓; 廣内 淳; 林 奈穂; 阿部 智久; 舟木 泰智; 永井 晴康

Journal of Environmental Radioactivity, 264, p.107198_1 - 107198_15, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故時に環境中に放出され、陸面に沈着した放射性核種について、大気中に再浮遊した$$^{137}$$Csの吸引は現在における主要な被ばく経路の一つである。再浮遊では、風による土壌粒子の巻き上げが主なメカニズムとされてきた。一方、FDNPP事故後の研究から、帰宅困難区域(DRZ)などの農村部においては、真菌類による胞子放出が大気中$$^{137}$$Cs濃度に影響を及ぼす可能性が示唆されてきた。本研究は、土壌粒子および真菌類胞子としての$$^{137}$$Cs再浮遊を計算するモデルを開発し、これをDRZ内に適用することで、これら再浮遊過程の大気中濃度への影響評価を試みた。モデル計算の結果から、土壌粒子の再浮遊は冬から春に観測された大気中$$^{137}$$Csの主要因となったものの、夏から秋に観測された高濃度を再現できないことが示された。真菌類からの胞子状$$^{137}$$Csの放出を考慮することで、この夏から秋の高濃度事象は概ねモデルで再現された。解析結果から、真菌類胞子への$$^{137}$$Csの蓄積と、農村部に特徴づけられる高い胞子放出率が夏から秋の大気中$$^{137}$$Csに寄与している可能性が見出された。DRZ内には依然として未除染の森林が存在しているため、この真菌類胞子の大気中$$^{137}$$Csへの寄与は今後将来も継続する可能性がある。

論文

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Civil)

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10$$^{-8}$$ to 10$$^{-6}$$ m$$^{2}$$/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

論文

Micro- to nano-scale areal heterogeneity in pore structure and mineral compositions of a sub-decimeter-sized Eagle Ford Shale

Wang, Q.*; Hu, Q.*; Zhao, C.*; Yang, X.*; Zhang, T.*; Ilavsky, J.*; Kuzmenko, I.*; Ma, B.*; 舘 幸男

International Journal of Coal Geology, 261, p.104093_1 - 104093_15, 2022/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.58(Energy & Fuels)

To understanding the spatial heterogeneity of mineral and pore structure variations in fine-grained shale, microscale X-ray fluorescence (micro-XRF) mapping, (ultra-) small-angle X-ray scattering [(U)SAXS] and wide-angle X-ray scattering were applied for two samples from a piece of Eagle Ford Shale in South Texas. Thin section petrography and field emission-scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), total organic carbon, and pyrolysis were also utilized to investigate the potential spatial heterogeneity of pore types, mineral and organic matter compositions for both samples. Overall, the siliceous-carbonate mineral contents in these carbonate-rich Eagle Ford Shale vary between laminations at mm scales. By analyzing six selected sub-samples on each of two samples with X-ray scattering and XRD techniques, nm-sized pores are mainly interparticle ones in the higher calcite regions, where the porosity is also relatively lower, while the lower calcite regions consist of both interparticle and intraparticle pore types with higher porosity. Finally, the micro-XRF and (U)SAXS are combined to generate porosity distribution maps to provide more insights about its heterogeneity related to the laminations and fractures at our observational scales.

論文

Recent studies on fuel properties and irradiation behaviors of Am/Np-bearing MOX

廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04

Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M$$<$$2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUO$$_{3}$$の蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。

論文

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法の構築

遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基

日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7$$sim$$7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005$$sim$$0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m$$^{3}$$のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。

論文

Diffusion model considering multiple pore structures in compacted bentonite

四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06

処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。

論文

Pore distribution of water-saturated compacted clay using NMR relaxometry and freezing temperature depression; Effects of density and salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Applied Clay Science, 123, p.148 - 155, 2016/04

 被引用回数:29 パーセンタイル:74.44(Chemistry, Physical)

含水飽和圧縮粘土(3種類の塩濃度で含水飽和された密度0.8および1.4g/cm$$^{3}$$のNa型モンモリロナイト)中の間隙構造をNMR緩和法と凝固点降下法により評価した。4層状態までの層間水と層間外水との割合がそれぞれの緩和時間の閾値から計算された。低密度試料では、層間外水の割合が55%までの高い割合を示した。凝固点降下を利用した低温条件でのNMR測定の結果は、熱量測定から得られた約4nmのメソポアが、層間外水の閾値として評価された。凝固点降下とNMR緩和法で評価された層間外水の割合は、10%以内の差で一致した。-10$$^{circ}$$Cでの縦緩和時間($$T_{1}$$)と横緩和時間($$T_{2}$$)の相関性評価から、密度1.4g/cm$$^{3}$$の条件下においても、高い移動度をもつバルクに近い水分子が存在することが示唆された。

論文

Swelling of radiation-cured polymer precursor powder for silicon carbide by pyrolysis

武山 昭憲; 出崎 亮; 杉本 雅樹; 吉川 正人

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 3(4), p.402 - 406, 2015/12

Ceramic yield, density, volume change and pore size distribution were measured for radiation- and thermally cured (poly carbo silan) PCS powder when they were pyrolyzed in the temperature ranges between 673 and 973 K. Higher ceramic yield was obtained for radiation-cured powder due to smaller amount of evolved gas. Temperature dependence of volume change and the total pore volume show the formation and disappearance of pores in the powders were determined by the volume shrinkage and evolution of decomposed gases. Volume shrinkage narrowed the pore size distribution for radiation-cured powder. For thermally cured powder, the narrowing of size distribution was disturbed by aggregated pores. Smaller amount of evolved gas from radiation-cured powder relative to thermally cured powder prevented the aggregation of pores and provided the narrow size distribution.

論文

Large-pore diameter nano-adsorbent and its application for rapid lead(II) detection and removal from aqueous media

Shahat, A.*; Awual, M. R.; Khaleque, M. A.*; Alam, M. Z.*; Naushad, M.*; Chowdhury, A. M. S*

Chemical Engineering Journal, 273, p.286 - 295, 2015/08

 被引用回数:293 パーセンタイル:99.54(Engineering, Environmental)

The detection and removal of lead (Pb(II)) ions in water is essential for both human health and the natural environment. This study reported the feasibility of the large-pore diameter nano-adsorbent for capturing low level Pb(II) ions from aqueous solutions in a batch system, in order to comply with the toxicity limit for discharging wastewaters. The proposed Pb(II) detection system has good characteristics with high sensitivity and selectivity, robustness, easy operation, portability and use of a small sample volume. The competing ions effect was assessed with spiked samples and the nano-adsorbent exhibited high selectivity to Pb(II) ions with optimum color formation and the detection procedure can be easily applied to rapid on-site Pb(II) ions monitoring.

論文

Tritium release from neutron-irradiated Li$$_2$$O; Transport in porous sintered pellets

谷藤 隆昭*; 八巻 大樹; 實川 資朗

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.595 - 600, 2006/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.11(Nuclear Science & Technology)

かさ密度81%の焼結体からのトリチウム放出速度dF/dtは拡張指数法則Exp(-kt)$$^beta$$に従う結果が得られた。ここで$$beta$$は約0.5と、また、みかけ活性化エネルギーは約139kJ/molと求められた。活性化エネルギーの値などから放出の律速過程はトリチウム・トラップの消滅過程であると推定された。一方かさ密度88%の焼結体からの放出過程ではトリチウム残存量、(1-F)はAvrami式1-F=exp(kt)$$^n$$に従って減少する傾向を示した。指数nは約0.5と、みかけ活性化エネルギーは約160kJ/molと求められた。この場合の律速過程は連結細孔内の移行過程であると推定された。

報告書

照射黒鉛中の炭素14の分離,1; Pechiney Q1及びIG-110黒鉛の空気酸化特性と細孔構造の変化(共同研究)

藤井 貴美夫

JAERI-Tech 2005-048, 108 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-048.pdf:25.05MB

天然ウランを燃料とする黒鉛減速炭酸ガス冷却型の日本原子力発電(株)東海発電所は、1998年3月31日に停止した。現在、同社において廃止措置に向けて検討が行われている。東海発電所や原研の高温工学試験研究炉の炉内には多くの黒鉛材料が使用されている。使用済み黒鉛を放射性廃棄物として考える場合、半減期が極めて長い炭素14($$^{14}$$C)が含まれるため廃棄処理・処分する際に問題となることが予想される。$$^{14}$$C濃度の問題を解決する一つの研究として、平成11年度から原研-原電共同研究で基礎データを取得した。$$^{14}$$C低減化方法の最適条件を選定するには、対象黒鉛材料の酸化反応と細孔構造に関する基礎データが必要である。ここでは、東海発電所に使用されているペシネQuality1黒鉛及びHTTRで使用されているIG-110黒鉛について、450$$^{circ}$$C$$sim$$800$$^{circ}$$Cの温度範囲における空気酸化特性及び反応の進行に伴う、表面積と細孔分布の変化を調べた。

論文

KENSからJ-PARCへ偏極中性子反射率計POREで、できたこと,できなかったこと

武田 全康

波紋, 14(4), p.249 - 255, 2004/10

世界初のパルス中性子源として約20年前に稼働を始めた高エネルギ加速器研究機構のKENSは、数年後にその役目を終え、日本原子力研究所東海研究所に建設が進められている大強度陽子加速器施設(J-PARC)にそのバトンを渡すことになっている。この小文では、偏極中性子反射率計を用いたサイエンスに焦点をあて、KENSに設置されている偏極中性子反射率計POREで何ができて何ができなかったかを総括し、それを踏まえたうえで、J-PARCではどのような飛躍と発展が期待できるのかについて述べる。

論文

Mechanical property evaluation method for graphite materials by ultrasonic wave propagation in porous body

柴田 大受; 石原 正博

Proceedings of International Conference on Advanced Technology in Experimental Mechanics 2003 (ATEM '03) (CD-ROM), 5 Pages, 2003/09

酸化損傷は黒鉛材料の巨視的な特性を悪化させる一つの要因として考えられている。特に高温ガス炉への応用においては、黒鉛内部の酸化劣化状態を予測し、ヤング率等の機械的特性を把握することが重要である。そこで、内部酸化状態及びこれに起因するヤング率等の評価のための基礎的な検討を行い、超音波伝播特性を考慮した新たな評価モデルを提案した。提案モデルは結晶粒の方向依存や気孔形状等を確率論的に取り扱うものである。本モデルからは超音波の波高値,減衰特性等とともに音速が得られる。そこで、超音波の音速からヤング率を評価し、実測値との比較検討を行いモデルの妥当性について検討したところ、微粒等方性黒鉛及び粗粒異方性黒鉛についてヤング率の気孔率依存性が実測値と予測値でよく一致した。すなわち、本モデルが黒鉛材料に適用性できることが明らかとなった。

論文

The Geochemistry of uranium in pore waters from lake sediments

長尾 誠也; 柳瀬 信之; 山本 政儀*; 小藤 久毅*; 宗林 由樹*; 天野 光

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(2), p.225 - 232, 2002/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:51.46(Chemistry, Analytical)

陸域環境の天然水において、ウランの濃度は数ppt~数十pptと低濃度であるため、測定及びサンプリング時の汚染や還元環境下にある試料の場合には酸化等の問題により、信頼性の高い測定値はそれほど報告されてはいない。本研究では、還元環境が比較的安定に維持されている湖底堆積物に着目し、6つの湖の堆積物から窒素ガスバッグの中で空気に触れないように間隙水を分離して濾過後、実験室に持ち帰りICP-MSによりウラン濃度を測定した。還元環境下にある間隙水中のウラン濃度は、6.9~145ng/Lの範囲にあり、湖により異なる値を示した。これらのウラン濃度は、結晶質あるいは非晶質のウラン酸化物・水酸化物の還元環境下での溶解度に比べて1桁以上低いこと,2価鉄が検出されていることから、湖によるウラン濃度の変動は、間隙水サンプリング時における酸化等の影響とは考えにくく、各湖底堆積物内でのウランの挙動の違いを反映している。

論文

Present status of the study on radionuclide diffusion in barrier materials

山口 徹治; 中山 真一

JAERI-Conf 2002-004, p.325 - 332, 2002/03

放射性廃棄物の地層処分場から漏えいした長寿命核種が亀裂性の岩盤内を地下水によって移行するとき、岩石マトリクス内への拡散とそれに伴う鉱物表面への吸着により、その移行が著しく遅延されると期待されている。このマトリクス拡散を確実な現象として地層処分システムの安全評価に取り入れるためには、拡散のしくみを理解することが不可欠である。われわれは日本の代表的な花崗岩についてその間隙構造を解析し、花崗岩内における物質移行はフィックの法則を適用して定量的に評価できることを示した。また、陽イオン,陰イオン,アクチニド元素の炭酸錯体などの透過拡散実験を行い、有効拡散係数を取得するとともに拡散のしくみを解明した。すなわち、放射性核種は岩石内の間隙を満たす水の中を拡散(細孔拡散)するが、物質によっては鉱物表面に吸着された状態で鉱物表面を拡散(表面拡散)することが明らかになり、これらの知見により、天然の岩盤が放射性核種の移行を遅延させる効果を定量的に評価することが可能となった。今後の実験研究では、圧縮ベントナイトやセメント系材料中における拡散のしくみを明らかにすること,超長期にわたる変質を予測するためのデータを取得すること、長期にわたる性能評価の不確実性を定量的に明らかにすることに重点を置く必要がある。

論文

Applicability of advanced design method of graphite components by microstructure-based brittle fracture model

石原 正博; 高橋 常夫*; 塙 悟史

Transactions of 16th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-16) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/08

Burchellにより提案された黒鉛材料の微細組織構造を考慮した確率論的な破壊モデルは、微細組織として粒子サイズ、気孔サイズ及びその分布が考慮でき、平均引張強度のみならず引張強度分布も精度よく予測できることから注目されている。そこで、この微細構造を考慮した脆性破壊モデルの応力勾配下への適用性について検討するとともに、セラミックス材料で広く用いられているワイブル理論との比較検討を行った。その結果、微細構造に基づく破壊モデルは、曲げ強度のみならず曲げ応力と引張応力の混在した応力状態でも強度の予測が可能であること、また、ワイブル理論とほぼ同じ強度予測をするものであることが明らかとなった。

論文

Understanding of mechanical properties of graphite on the basis of mesoscopic microstructure (Review)

石原 正博; 柴田 大受; 高橋 常夫*; 馬場 信一; 星屋 泰二

Proceedings of OECD/NEA 2nd Information Exchange Meeting on Basic Studies in the Field of High-temperature Engineering, p.225 - 241, 2001/00

高温工学に関する先端的基礎研究として進めている黒鉛材料を中心としたHTTRを用いた高温照射試験の現状について、(1)微細構造を考慮した破壊モデルの開発,及び,(2)気孔と超音波の相互干渉効果を考慮したヤング率の予測法に関してまとめたものである。破壊モデルの開発では、引張強度,強度の確率分布さらには曲げ強度について、微細構造と強度特性の関連性を述べた。また、ヤング率の予測法では、ヤング率に及ぼす酸化の影響について実測値及びモデルによる予測値の比較について述べた。

論文

黒鉛材料の酸化による強度劣化特性の非破壊的検出法

石原 正博; 柴田 大受

第4回構造物の安全性・信頼性に関する国内シンポジウム講演論文集, p.101 - 108, 2000/00

セラミックスの超音波伝播メカニズムとして、入射した超音波と均一に配列した気孔との相互干渉を考慮したものが高坪らにより提案され、微細構造と超音波物性との相関性について研究が進められている。一方、実用的な材料の場合には、黒鉛の酸化のように気孔サイズが一様でない場合が多く、この場合の超音波波形の解析が重要であることが多い。そこで、本報告では気孔サイズが異なる場合の超音波波形について解析的な検討を行い、超音波と非均一に配列した気孔との相互干渉効果を考慮した超音波伝播モデルを提案した。提案モデルの工学的な応用として、超音波伝播モデル及び破壊力学モデル組み合わせモデルを検討したところ、この組み合わせモデルにより超音波伝播波形から酸化後の黒鉛材料の強度予測が可能であることがわかった。

報告書

原子炉用黒鉛材料の酸化挙動とSiC傾斜組成化による耐酸化性及び耐熱衝撃性の改良研究

藤井 貴美夫

JAERI-Research 99-050, 99 Pages, 1999/08

JAERI-Research-99-050.pdf:5.37MB

多孔質材料である黒鉛・炭素材料の水蒸気あるいは空気による酸化腐食に起因する特性変化は腐食量が同じであっても、黒鉛・炭素材料内部への腐食の進行状況が、その銘柄によって異なるため単純に評価することはできない。特に低温域における腐食反応では、黒鉛材料に形状変化が生じていなくても腐食は材料内部まで均一に進行する。また、バインダー部分が選択的に腐食されるため粒子間がバラバラになり、結果として機械的・熱的特性を急速に失うことになる。本研究では、(1)原子炉用黒鉛材料の腐食特性と銘柄間に共通な腐食特性長さL$$_{B}$$を用いて腐食量と腐食侵入深さの関係を明確にした、(2)全腐食量と試験片の全表面積の関係を検討した、(3)黒鉛材料の腐食特性を利用したSiC傾斜組成材料の創製と、耐酸化性及び耐熱衝撃性について検討した結果を報告する。

論文

Inactivation action spectra of bacillus subtilis spores with monochromatic soft X-rays(0.1-0.6nm) of synchrotron radiation

宗像 信生*; 檜枝 光太郎*; 宇佐美 徳子*; 横谷 明徳; 小林 克己*

Radiat. Res., 131(1), p.72 - 80, 1992/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:57.92(Biology)

0.1$$sim$$0.6nmの単色シンクロトロン軟X線と枯草菌に真空中で照射し、致死作用を測定した。得られた線量効果曲線より致死作用断面積のスペクトルを得た。その結果、0.31nmと0.58nmに、ピークがあることがわかった。それぞれカルシウムとリンのK殻吸収端に相当するエネルギーであることから、細胞内のカルシウム及びリンが特異的に光吸収することにより、細胞の致死効率が高まることが推測された。リンは、細胞中DNAの構成元素であることから、リンの内殻吸収による特異的なDNA損傷の生成が考えられる。一方カルシウムはDNA中には含まれておらず、細胞質中のカルシウムの光吸収による致死作用機構の解明が今後待たれる。現在、光照射された細胞中DNAを細胞外に抽出し、突然変異を引きおこす遺伝子の変化を分子レベルで解析中である。

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